Carles pasó 15 años en el Camp Nou como un defensor destacado y eventualmente capitán del club, una rareza en unos días en que los mejores jugadores del mundo se mueven regularmente entre clubes en transferencias masivas de mucho dinero.
Fue un símbolo de lealtad y dedicación a un club y a su afición. También fue un jugador destacado de la selección española.
Jugó su primer partido con el primer equipo del Barcelona en 1999, convirtiéndose en capitán en agosto de 2004 tras la retirada de Luis Enrique. Disputó 593 partidos oficiales con el equipo, ganando 21 títulos importantes, entre ellos seis Ligas y tres Ligas de Campeones de la UEFA en 2006, 2009 y 2011. También formó parte de dos equipos ganadores de la Copa Mundial de Clubes de la FIFA en 2009 y 2011.
Uno de sus momentos más divertidos para el club fue marcar uno de sus raros goles en el Clásico contra el Real Madrid en mayo de 2009, que terminó en una espectacular victoria 6-2 para el Barcelona y ayudó a asegurar el título de La Liga.
Carles fue un fijo con la selección española de 2000 a 2013 y formó parte del equipo que ganó la Eurocopa de 2008 y el Mundial de 2010, donde fue titular en todos los partidos y solo se perdió seis minutos al ser sustituido en el minuto 84 de los cuartos de final. El momento culminante fue marcar el gol de la victoria por 1-0 en semifinales contra Alemania con un potente cabezazo tras un córner botado por su compañero del Barcelona, Xavi, que clasificó al equipo a su primera final de un Mundial.
Se perdió la victoria del Campeonato Europeo de 2012 por una lesión de rodilla, pero alcanzó el hito de su aparición internacional número 100 y última con España en febrero de 2013, capitaneando al equipo en una victoria por 3-1 sobre Uruguay.
Carles se retiró del FC Barcelona al final de la temporada 2013/14, alegando que no pudo mantener el nivel de rendimiento necesario tras dos operaciones importantes. Declaró: «He vivido el sueño de tantos jóvenes, haciendo lo que más me gusta en la vida: jugar al fútbol y entrenar».
Además de su trabajo como miembro de la Laureus World Sports Academy, es embajador de La Liga y trabaja con la UEFA y la FIFA.